Cien años de física nos dicen que las vibraciones atómicas colectivas, llamadas fonones, pueden comportarse como partículas u ondas. Cuando golpean una interfaz entre dos materiales, pueden rebotar como una pelota de tenis. Si los materiales son delgados y se repiten, como en una superred, los fonones pueden saltar entre materiales sucesivos.
Ahora existe una prueba experimental definitiva de que, a nanoescala, la noción de múltiples materiales delgados con distintas vibraciones ya no se sostiene. Si los materiales son delgados, sus átomos se organizan de manera idéntica, por lo que sus vibraciones son similares y están presentes en todas partes. Tal coherencia estructural y vibratoria abre nuevas vías en el diseño de materiales, lo que conducirá a dispositivos de bajo consumo de energía más eficientes, soluciones de materiales novedosos para reciclar y convertir el calor residual en electricidad, y nuevas formas de manipular la luz con el calor para la computación avanzada. Comunicación inalámbrica 6G.
El descubrimiento surgió de una colaboración a largo plazo de científicos e ingenieros en siete universidades y dos laboratorios nacionales del Departamento de Energía de EE. UU. Su artículo, Emergent Interface Vibrational Structure of Oxide Superlattices, se publicó el 26 de enero en Nature.
eric hoglund, investigador postdoctoral de la Facultad de Ingeniería y Ciencias Aplicadas de la Universidad de Virginia, se llevó un punto para el equipo. Obtuvo su Ph.D. en ciencia e ingeniería de materiales de la UVA en mayo de 2020 trabajando con James M Howe, Thomas Goodwin Digges Profesor de ciencia e ingeniería de materiales. Después de graduarse, Hoglund continuó trabajando como investigadora posdoctoral con el apoyo de Howe y patricio hopkinsprofesor de Whitney Stone y profesor de ingeniería mecánica y aeroespacial.
El éxito de Hoglund ilustra el propósito y el potencial de los UVA Iniciativa de integración de materiales multifuncionalesque fomenta una estrecha colaboración entre diferentes investigadores de distintas disciplinas para estudiar el rendimiento de los materiales, desde los átomos hasta las aplicaciones.
“La capacidad de visualizar vibraciones atómicas y vincularlas con propiedades funcionales y nuevos conceptos de dispositivos, posibilitada por la colaboración y el asesoramiento conjunto en ciencia de materiales e ingeniería mecánica, hace avanzar la misión de MMI”, dijo Hopkins.
Hoglund empleó técnicas de microscopía para responder preguntas planteadas en los resultados experimentales que Hopkins publicó en 2013, informando sobre la conductividad térmica de las superredes, que Hoglund compara con un bloque de construcción Lego.
“Puede lograr las propiedades deseadas del material cambiando la forma en que los diferentes óxidos se acoplan entre sí, cuántas veces se superponen los óxidos y el grosor de cada capa”, dijo Hoglund.
Hopkins esperaba que el fonón obtuviera resistencia mientras viajaba a través de la red reticular, disipando energía térmica en cada interfaz de las capas de óxido. En cambio, la conductividad térmica aumentó cuando las interfaces estaban muy juntas.
«Esto nos llevó a creer que los fonones pueden formar una onda que existe en todos los materiales posteriores, también conocida como efecto coherente», dijo Hopkins. «Se nos ocurrió una explicación que se ajustaba a las medidas de conductividad, pero siempre sentimos que este trabajo estaba incompleto».
“Resulta que, cuando las interfaces se vuelven muy cercanas, los arreglos atómicos exclusivos de la capa material dejan de existir”, dijo Hoglund. “Las posiciones de los átomos en las interfaces y sus vibraciones existen en todas partes. Esto explica por qué las interfaces espaciadas a nanoescala producen propiedades únicas, diferentes de una mezcla lineal de los materiales adyacentes”.
Hoglund colaboró con Jordan Hachtel, asociado de I+D en el Centro de Ciencias de Materiales Nanofásicos del Laboratorio Nacional de Oak Ridge, para conectar la estructura atómica local con las vibraciones utilizando nuevas generaciones de microscopios electrónicos en UVA y Oak Ridge. Trabajando con datos espectroscópicos de alta resolución espacial, mapearon las vibraciones entre capas a través de las interfaces en una superred.
“Ese es el mayor avance del artículo de Nature”, dijo Hopkins. “Podemos ver la posición de los átomos y sus vibraciones, esta hermosa imagen de una onda de fonones basada en cierto patrón o tipo de estructura atómica”.
La caminata colaborativa hacia el éxito colectivo
El esfuerzo altamente colaborativo comenzó en 2018 cuando Hoglund estaba compartiendo planes de investigación para caracterizar las vibraciones atómicas en las interfaces de los óxidos de perovskita.
“Iba a ir a Oak Ridge a trabajar con Jordan durante una semana, así que Jim y Patrick me sugirieron que tomara las muestras de supercelosía y simplemente viera lo que podíamos ver”, recordó Hoglund. «Los experimentos que Jordan y yo hicimos en Oak Ridge aumentaron nuestra confianza en el uso de superredes para medir vibraciones a escala atómica o nanométrica».
Durante uno de sus últimos viajes a Tennessee, Hoglund se reunió con Joseph R. Matson, Ph.D. experimentos relacionados con estudiantes en el laboratorio de dispositivos y materiales nanofotónicos de la Universidad de Vanderbilt dirigidos por Joshua D. Caldwell, miembro de la facultad del canciller de la familia Flowers y profesor asociado de ingeniería mecánica e ingeniería eléctrica. Utilizando los instrumentos de Vanderbilt, llevaron a cabo experimentos de espectroscopia infrarroja con transformada de Fourier para sondear las vibraciones ópticas en toda la superred. Estas medidas macroscópicas bien establecidas validaron el nuevo enfoque de microscopía de Hoglund.
A partir de estos experimentos, Hoglund dedujo que las propiedades que le importaban (transporte térmico y respuesta infrarroja) procedían de la influencia de la interfaz en el marco bien ordenado de átomos de oxígeno de la superred. Los átomos de oxígeno se organizan en una estructura de ocho lados llamada octaedro, con un átomo de metal suspendido en su interior. La interacción entre los átomos de oxígeno y de metal hace que los octaedros giren a lo largo de la estructura del material. Los arreglos de oxígeno y metal en este marco generan vibraciones únicas y dan lugar a las propiedades térmicas y espectrales del material.
De vuelta en UVA, la conversación casual de Hoglund con jon ihlefeld, profesor asociado de ciencia e ingeniería de materiales e ingeniería eléctrica e informática, aportó miembros adicionales y experiencia al esfuerzo. Ihlefeld mencionó que los investigadores afiliados a los Laboratorios Nacionales de Sandia, Thomas Beechem, profesor asociado de ingeniería mecánica en la Universidad de Purdue, y Zachary T. Piontkowski, miembro senior del personal técnico de Sandia, también estaban tratando de explicar el comportamiento óptico de los fonones y también habían encontrado exactamente las mismas superredes de óxido para ser un material ideal para su estudio.
Coincidentemente, Hopkins tenía una colaboración de investigación en curso con Beechem, aunque con otros sistemas de materiales. “En lugar de competir, acordamos trabajar juntos y hacer de esto algo más grande que cualquiera de nosotros”, dijo Hoglund.
La participación de Beechem tuvo un beneficio adicional, ya que hizo que el físico y científico de materiales de Penn State, Roman Engel-Herbert, y su alumno Ryan C. Haisimaier se asociaran para cultivar muestras de material para los experimentos de microscopía que se están llevando a cabo en UVA, Oak Ridge y Vanderbilt. Hasta este momento, Ramamoorthy Ramesh, profesor de física y ciencia e ingeniería de materiales de la Universidad de California, Berkeley, y su Ph.D. los estudiantes Ajay K. Yadav y Jayakanth Ravichandran fueron los cultivadores del equipo y proporcionaron muestras al grupo de investigación ExSiTE de Hopkins.
“Nos dimos cuenta de que teníamos todos estos datos experimentales realmente claros que conectaban las vibraciones a escalas de longitud atómica y macroscópica, pero todas nuestras explicaciones seguían siendo conjeturas que no podíamos probar absolutamente sin teoría”, dijo Hoglund.
Hachtel contactó a su colega de Vanderbilt, Sokrates T. Pantelides, Profesor Distinguido de Física e Ingeniería de la Universidad, profesor de física William A. & Nancy F. McMinn y profesor de ingeniería eléctrica. Pantelides y los miembros de su grupo de investigación, De-Liang Bao y Andrew O’Hara, emplearon la teoría funcional de la densidad para simular vibraciones atómicas en un material virtual con una estructura de superred.
Sus métodos teóricos y computacionales apoyaron exactamente los resultados producidos por Hoglund y otros experimentadores del equipo. La simulación también permitió a los experimentadores comprender cómo vibra cada átomo en la superred con alta precisión y cómo se relaciona esto con la estructura.
En este punto, el equipo tenía 17 autores: tres microscopistas, cuatro espectroscopistas ópticos, tres científicos computacionales, cinco cultivadores y dos científicos de materiales. Pensaron que era hora de compartir sus hallazgos con la comunidad científica en general.
Un revisor por pares inicial de su manuscrito aconsejó al equipo que estableciera una conexión causal más directa entre la estructura del material y las propiedades del material. “Medimos algunos fenómenos nuevos interesantes haciendo conexiones en múltiples escalas de longitud que deberían afectan las propiedades del material, pero aún no habíamos demostrado de manera convincente si las propiedades conocidas cambiaban y cómo lo hacían”, dijo Hoglund.
Dos estudiantes graduados en Hopkins’ ExSitio laboratorio, científico senior John Tomko y Ph.D. estudiante Sara Makarem, ayudó a proporcionar la prueba final. Tomko y Makarem probaron las superredes utilizando láseres infrarrojos y demostraron que la estructura controlaba las propiedades ópticas no lineales y la vida útil de los fonones.
“Cuando envías un fotón de una unidad de energía, las superredes duplican esa unidad de energía”, dijo Hopkins. “John y Sara construyeron una nueva capacidad en nuestro laboratorio para medir este efecto, que expresamos como la eficiencia de generación del segundo armónico de estas superredes”. Su contribución amplía las capacidades del laboratorio ExSiTE para comprender nuevas interacciones luz-fonón.
“Creo que esto permitirá el descubrimiento de materiales avanzados”, dijo Hopkins. “Los científicos e ingenieros que trabajan con otras clases de materiales ahora pueden buscar propiedades similares en sus propios estudios. Espero que encontremos que estas ondas de fonones, este efecto coherente, existen en muchos otros materiales”.
La colaboración de larga data continúa. Hoglund está en su segundo año como investigador postdoctoral, trabajando tanto con Howe como con Hopkins. Junto con Pantelides, Hachtel y Ramesh, espera que tengan ideas nuevas y emocionantes sobre vibraciones de estructuras atómicas para compartir en un futuro próximo.
Método de investigación
Estudio experimental
Tema de investigación
No aplica
Título del artículo
Estructura vibracional de interfaz emergente de superredes de óxido
Artículo Fecha de publicación
26-ene-2022
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